二酸化炭素の効率的な電気触媒還元の研究における新たな進歩

最近、中国科学院大連化学物理研究所触媒国家重点実験室の鮑新和氏と王国雄氏のチームは、二酸化炭素の高効率電気触媒還元の研究で新たな進歩を遂げました。関連する結果はEnergy 環境.Sciに掲載されています。

二酸化炭素電気触媒還元（CO2RR）は、二酸化炭素の転換と利用、および再生可能なクリーン電力の効率的な貯蔵を同時に実現することができ、持続可能な炭素資源循環ネットワークの構築に役立ちます。近年、研究チームは触媒の観点からCO2電気触媒還元について独特で詳細な体系的な研究を行い、ナノPdベースの触媒、金属酸化物界面などにおける一連の研究成果を達成し、CO2電気触媒還元の選択性、活性、安定性を大幅に向上させました（J. 午前. 化学. 社会.、化学. 科学.、J. 午前. 化学. 社会.、ACS カタル.、アングー. 化学. 中級. エド.）。

遷移金属-窒素-炭素複合材料は、貴金属に代わるものとして期待されている電気触媒材料です。研究チームは最近、このような材料の制御された調製とそれらの電気触媒特性に焦点を当てました（エネルギー 環境.科学.、ナノ エネルギー、ACS カタル）。これまでの研究では、遷移金属-窒素-炭素複合材料は電気触媒還元によってCO2を還元してCOを生成できることが示されていますが、過電圧が増加すると、競合的な水素発生反応（彼女）電流が大幅に増加し、COファラデー効率が急速に低下します。高いCO電流密度が得られます。したがって、高いCO2RR電流密度とファラデー効率を同時に達成することは、遷移金属-窒素-炭素複合材料にとって重要な課題です。

本研究では、亜鉛/ニッケル二元金属ゼオライトイミダゾール骨格（ジフ-8）を熱分解することで単分散した多孔質Ni-Nドープ多孔質炭素材料の調製に成功しました。Ni種の負荷は最大5.44wt%です。このNi-N触媒では、COファラデー効率は、-0.53Vから-1.03V（RHEに対して）の広い電位範囲で92.0%から98.0%の間で維持されました。CO電流密度は過電圧とともに増加し、-1.03 V（RHEに対して）では71.5±2.9 ミリアンペア/cm 2 に達しました。特性評価結果と比較実験から、配位不飽和Ni-Nが活性部位であることが示され、密度汎関数理論計算により、NiN2V2（Vは空孔を表す）位置ではHERよりもCO2RRの可能性が高いことがさらに明らかになりました。 NiN2V2はCO2RRの活性部位である可能性があると推測されています。したがって、不飽和Ni-N活性部位の高負荷配位は、CO2RRの高電流密度とファラデー効率を同時に達成し、遷移金属-窒素-炭素複合体に対するCO2RR選択性と反応速度の"シーソーボード"効果限界を打ち破ります。

上記の研究は、中国国家自然科学基金、国家重点研究開発計画、DMTO、中国科学院のパイロットプロジェクトによって資金提供を受けています。